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大连化物所碳与过渡金属相互作用合作研究获进展

2011.2.17

  近日,中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室理论催化研究组与英国圣安德鲁斯大学研究人员合作,在碳与过渡金属相互作用研究方面取得进展,相关结果发表在最近一期的《纳米快报》上(Nano Letter, 2011, 11 (2), pp 424–430,DOI: 10.1021/nl103053t)。

  深入研究碳与过渡金属催化剂的相互作用,对于理解合成气转化、烷烃活化、以及水煤气变化等催化反应过程中的积碳产生,抑制催化剂失活,提高催化剂的稳定性等具有重要的意义。同时,此研究对于理解石墨烯在金属表面的生长机理极具参考价值。石墨烯作为一种新型的二维碳材料,在高性能纳米电子器件、复合材料、场发射、气体传感器及能量存储等领域具有非常重要的应用前景。

  李微雪研究员及其博士生马秀芳同英国圣安德鲁斯大学R. Schaub课题组利用密度泛函理论计算和隧道扫描电镜实验相结合,通过乙烯在Rh(111)表面上吸附、程序升温裂解,深入研究了Rh(111)表面上石墨烯成核过程和生长机理。理论计算结果表明,成核难易程度及其前驱体大小,由碳碳成键、碳和金属成键的竞争相对强弱来决定。在此基础上,通过理论和实验的合作,研究人员精确确定出在Rh(111)表面上,石墨烯成核的前驱体为由七个六圆环、共计24个碳原子的团簇组成;成核前驱体形成后,碳团簇进一步通过SmoluchowskiRipening机理生长为完整的石墨烯。

  由于碳与金属相互作用的强弱程度会随着金属催化剂以及表面取向的不同而不同,该研究结果意味着可以通过改变催化剂的组分及结构,来影响催化剂表面积碳成核的难易程度,控制前驱体尺寸的大小,从而有助于提高催化剂的抗积碳、抑制失活的能力。

  该研究结果对如何进一步提高大规模制备高质量的石墨烯也具有一定的启发价值。

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