天然橡胶（NR）优异的力学性能特别是抗裂纹扩展和耐老化性能的关键影响因素就是应变诱导结晶，在快速形变过程中的拉伸模量、断裂伸长率以及撕裂强度与天然橡胶拉伸诱导结晶相关，通常也被称作自补强效应。另一方面，在传统的橡胶加工领域，填料的加入是工业生产中必不可少的环节。填料网络和橡胶基体之间会产生强的相互作用，尤其是填料在橡胶基体中存在各向异性分布及取向行为时，对天然橡胶的拉伸诱导结晶行为有着明显的影响。二维WAXD技术适用于表征材料内部的三维取向结构，大多数研究天然橡胶的工作都是从一维或二维方向开展，填料网络对NR应变诱导结晶在三维空间内取向影响还未有人关注。在本工作中，我们采用不同比例高长径比的甲壳素纳米纤维（ChNFs）与天然胶乳复合，发现应变诱导NR晶粒会随ChNFs含量的增加而在样品内部发生三维取向的现象。本工作主要基于Xenocs 公司二维WAXD仪器测试完成，对不同比例的NR/ChNFs样品应变诱导结晶行为及NR晶粒的三维取向结构表征起到了重要作用。这不仅有助于理解NR与填料共混体系在服役过程中的各向异性力学行为和断裂机制，并且为利用各向异性填料网络制备三维取向材料提供新思路。