开挂！

2022年浙江大学肖丰收/王亮团队连续发表3项Nature/Science研究成果，理化联科iChem 700助力高端科研冲顶！

2023年2月21日星期二

2022年7月22日，浙江大学肖丰收、王亮及中国科学院精密测量科学与技术创新研究院郑安民共同通讯在Science 在线发表题为“Physical mixing of a catalyst and a hydrophobic polymer promotes CO hydrogenation through dehydration”的研究论文，该研究发现疏水性聚（二乙烯基苯）与钴锰碳化物的简单物理混合物可以调节催化剂的局部环境，从而在合成气转化中快速运输水产品。该研究能够改变催化剂表面的吸水平衡，导致更大比例的自由表面，从而将合成气转化率提高近 2 倍。在250 ℃和0.1 MPa的温和反应条件下，这种组合导致CO转化率显著提高，达到64%，并且对烃产物中的轻质烯烃具有良好的选择性，达到71%，轻质烯烃的性能优于无聚（二乙烯基苯）催化剂。物理混合的 CoMn 碳化物/聚 (二乙烯基苯) 催化剂在连续测试中耐用 120 小时，从而使百年经典反应获得新的突破。

费托合成（Fischer–Tropsch synthesis），又称F-T合成，是以合成气（一氧化碳和氢气的混合气体，主要来源于煤炭，生物质的气化）为原料，通常在铁基或钴基催化剂和适当条件下合成碳氢化合物的工艺过程。该技术是20世纪20年代由德国化学家 Franz Fischer 和Hans Tropsch开发。由费托合成过程获得烯烃产品（Fischer-Tropsch synthesis to olefins, FTO）也是煤制烯烃的重要手段，但是当前反应过程依然存在反应温度高、效率不足等问题。发展低温、高效的催化剂对于煤炭的清洁利用获得大宗化学品具有重要意义。

不同于传统费托催化剂的研究，浙大团队独辟蹊径，将目光聚焦到反应产物在催化剂表面的吸-脱附微平衡调控上。通过催化剂和助剂物理混合的方式，在催化剂表面构筑特定的微观环境，同时促进产物的脱附和抑制其再吸附，推动反应进行。通过物理混合的方法，可以对现有催化剂“无损”的情况下对反应性能进行调控，优于通常采用的化学修饰方法。大道至简，这一小小的改变，让转化效率提升一倍，同时对产物的选择性也进行了优化，实现低温条件下的高效率。这种物理混合的新型催化体系，意味着不需要改造现有工业反应路线，就能够高效率地应用于生产实践，让煤炭发挥更大的作用。正是这种创新性，使得肖丰收/王亮团队登上《科学》高峰！

烯烃是工业上重要的化工原料，主要包括低碳烯烃(乙烯，丙烯和丁烯)和长链烯烃(C5+=)，其中低碳烯烃是主要的聚合物单体，长链端位烯烃(阿尔法烯烃)则是合成高级润滑油，高碳醇，增塑剂和表面活性剂的基础原料。由合成气(CO+H2)经费托合成路线制备烯烃的过程通常称为FTO过程，其中铁基催化剂是最常见的FTO催化剂，通常在320℃以上的高温情况下进行。当反应温度低于300℃时CO转化率一般都比较低，并且产物碳数分布宽(C1到C20+碳氢化合物)。针对传统铁基催化剂低温活性不高和产物分布宽等问题，肖丰收/王亮/郑安民团队研究设计制备了MFI分子筛纳米片和铁基催化剂复合的催化体系(Na-FeCx/s-zeolite)，实现了铁基催化剂低温费托高效制备低碳烯烃和C5-C10烯烃。这一成果于2022年7月发表在《自然》杂志子刊《Nature Nanotechnology》上。

从碳经济的角度来看，通过自给自足的还原气体污染物(例如CH4)将CO2转化为高附加价值的化学品和燃料是有吸引力的。使用有限的还原性气体减少尽可能多的CO2是理想的。肖丰收教授、王亮研究员等人开发了一种具有更高的甲烷还原性的工艺，即使用1mol CH4可还原高达2.9 mol CO2。其关键在于与固定在铝硅酸盐分子筛的Ni纳米颗粒催化剂(Ni@HZSM-5)的使用有关，这极大增强了氢溢出，有利于CO2的还原。该成果发表在2022年10月《自然》杂志子刊《Nature Catalysis》上。

在上述研究工作中，理化联科的高端全自动化学吸附仪iChem 700全程助力，其卓越的性能得到了充分验证。

各种使用过的催化剂的TPO曲线。

· 在相同条件下，（Ni/Al2O3，在500°C下使用）由于反应温  度低，Ni/Al2O3几乎没有活性，因此存在无法检测到的焦炭种类；

· Ni/Al2O3上的反应要在更高的温度下进行（Ni/Al2O3，在600°C下使用）。

不同的反应条件有利于在可比转化率下比较这些催化剂。

iChem 700型全自动化学吸附仪主要应用于确定固体催化剂活性金属分散度、活性金属面积、吸附强度，利用脉冲化学吸附定量酸性强度及碱性强度（脉冲滴定）、等温反应。分析功能：TPD，TPR，TPO，和脉冲化学吸附的分析等，仪器具有6个质量流量计、3个压力传感器、1个蒸汽发生器，并内置混气功能。仪器内部恒温和自主设计的高灵敏TCD检测器，使得系统具有极高的信噪比和基线稳定性。该仪器也可以进行复杂实验，如TPR/TPO循环。

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