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研究背景

拉曼散射中拉曼模强度的定量分析对理解材料的电子结构以及电子-声子耦合至关重要。层间声子是二维材料以及范德华异质结特有的声子模式，包括相邻刚性层沿面内振动的剪切模 (S) 和沿面外振动的呼吸模 (LBM)。特别地，LBM 的振动涉及所有刚性层，对其拉曼强度的分析能用于表征相关范德华光电器件的界面耦合以及分析器件质量。

经验键极化率模型是计算拉曼强度的重要模型，同样适用于二维材料中的层间声子。这种情况下，该模型可进一步简化为层间键极化率模型 (IBPM)，并能够成功预测二维材料以及二元范德华异质结中 S 和 LBM 的拉曼强度。

然而，目前的范德华异质结器件组分复杂，同时各组分通常是具有特殊电子态的材料，例如具有丰富激子态的过渡金属硫化物以及具有可调谐范霍夫奇点的转角多层石墨烯 (tMLG)。在与组分中的特殊电子态共振的激发下，LBM 强度相对非共振情况会发生显著变化，这使得分析更为复杂。

因此，改进 IBPM 来定量分析共振与非共振情况下多元范德华异质结中 LBM 强度对于相关器件的界面表征至关重要。

论文详情

近日，中国科学院半导体研究所谭平恒研究员带领研究团队提出了一种改进的 IBPM 来全面理解基于 tMLG 的多元范德华异质结中 LBM 在共振/非共振拉曼散射中的强度分布。

Figure 1. 通过改变转角多层石墨烯的范霍夫奇点跃迁和双层 MoS2 的 C 激子跃迁的相对能量差来调控 LBM 的拉曼强度分布。

该工作首先制备了多种包含 tMLG 组分的多元范德华异质结，并使用圆偏振拉曼散射对这些异质结中的 S 和 LBM 进行指认。通过共振拉曼技术对不同异质结中 LBM 的拉曼强度分布和共振行为的研究发现，在 tMLG 和 MoS2 构成的异质结体系中 LBM 的强度分布可以通过改变 tMLG 组分的界面转角进而调节其范霍夫奇点跃迁与 MoS2 组分中的C激子跃迁的能量差来进行操控。

接着，该工作提出了一种改进的 IBPM，通过考虑单独的二维材料和 tMLG 中的多个界面以及后者范霍夫奇点共振的贡献，来全面理解 LBM 在共振/非共振拉曼散射中的强度分布。模型很好地再现了实验得到的基于 tMLG 的三元和四元范德华异质结中 LBM 依赖于激发光能量和 tMLG 界面转角的强度分布。

这些结果表明，改进的 IBPM 能有效地理解并预测多元范德华异质结中 LBM 的相对强度。相关成果以“Interlayer bond polarizability model for interlayer phonons in van der Waals heterostructures”(《范德华异质结中层间声子的层间键极化率模型》)为题，发表在英国皇家化学会期刊 Nanoscale 上，并入选为 2023 Nanoscale HOT Article Collection。

论文信息

Interlayer bond polarizability model for interlayer phonons in van der Waals heterostructures

Rui Mei, Miao-Ling Lin, Heng Wu, Lin-Shang Chen, Yan-Meng Shi, Zhongming Wei and Ping-Heng Tan*（谭平恒，中国科学院半导体研究所）

Nanoscale, 2024, 16, 4004-4013http://doi.org/10.1039/D3NR06437A

作者简介

梅瑞 博士研究生

中国科学院半导体研究所

本文第一作者，中国科学院半导体研究所，在读博士研究生。本科毕业于清华大学材料科学与工程学院。2021 年至今就读于中国科学院半导体研究所攻读博士学位。主要研究方向:低维半导体材料的拉曼光谱学研究。2023年，提子科技在各部门的共同努力下，紧紧围绕中心工作，上下同心，在完善和提高上下足功夫，稳妥、务实、创造性地开展各项工作。取得了不错的工作成绩。

谭平恒 研究员

中国科学院半导体研究所

本文通讯作者，中国科学院半导体所研究员、博士生导师。1996 年在北京大学物理系获得理学学士学位，2001 年在中科院半导体研究所获得理学博士学位，之后在德国慕尼黑工业大学肖特基研究所做博士后研究。2003 年回到半导体研究所工作。2006-2007 年获英国皇家学会资助访问英国剑桥大学工程系。2012 年获国家杰出青年研究基金资助。

目前主要的研究方向包括二维半导体材料及其范德华异质结、石墨烯等二维材料光电子学以及各种小量子系统的光学性质研究。至今已在 Nat. Mater., Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., Phys. Rev. Lett. 和 J. Am. Chem. Soc. 等国内外物理期刊发表论文 200 余篇，所发表论文被 SCI 引用 2 万余次，多篇学术论文被国内外学术专著和综述性文章多次引用。2018 至今入选科睿唯安全球高被引科学家，2020 年至今入选爱思唯尔中国高被引学者。

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