引言

氨(NH3)，作为一种每年产量超过1.5亿吨的基本化学品，是现代社会发展和人口增长的重要基石。工业上的哈伯-博世法，即在高温高压下将氮气和氢气转化成氨，这一过程消耗世界上3-5%的天然气以制取氢气以及世界上1-2%的能源储备，同时每年向大气中排放数百万吨的二氧化碳(CO2)。与生物固氮酶类似，光催化过程能在温和的条件下将N2还原为NH3，为更清洁和更可持续的NH3生产提供了一条无碳化道路。近期的研究表明，氧化物半导体表面氧空位(Ovac)对于N2吸附和活化具有很大的潜力。而传统的引入氧空位的方法如H2焙烧同样会在氧化物体相引入空位，进而引入体相缺陷，导致载流子的复合，降低材料的光催化性能。因此，如何只在表面上引入氧空位而不影响体相是一个很大的挑战。

成果简介

近日，美国麦克仪器公司用户天津大学巩金龙教授（通讯作者）领导的科研团队在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Promoted Fixation of Molecular Nitrogen with Surface Oxygen Vacancies on Plasmon-Enhanced TiO2 Photoelectrodes”的研究论文。在这篇文章中，研究者首次发现了利用无定形TiO2中Ovac来提升光固氮性能的新方法。通过原子层沉积的表面自限制生长机制，在等离子体增强金红石TiO2/Au纳米棒表面均匀包覆含有Ovac的无定形TiO2层。这层无定形TiO2薄膜中的Ovac可以促进N2吸附和活化，促进了紫外光驱动TiO2以及可见光驱动金表面等离子体产生的激发电子将氮气还原为氨。这一发现为在常规条件下(即室温常压)下进行光催化固氮研究提供了一种新的方法。

领域：其他

标签：等离子体增强TiO2光电极表面氧空位增强光催化固氮活性