王新/陈忠伟Angew

　　王新/陈忠伟Angew: 应力工程调控的Mxene/CNT多级中空微球实现优异的多硫化物催化性能

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　　本文报道了一种新型的MXene/CNT分级中空微球电催化剂，并通过拉伸应变效应调控了Mxene片层表面的电子结构，增强了其对多硫化锂的吸附力，改善了多硫化物的氧化还原反应进程，显著提升了硫正极的电化学性能。

　　背景介绍

　　社会的快速发展和化石燃料的日益耗竭，催生了各种新的、清洁的、强大的能源储存和转换技术。锂硫(Li-S)电池因其理论能量密度高、成本低而受到广泛关注。然而其商业应用仍面临着诸多问题，如中间产物多硫化锂(LiPS)的溶解和穿梭效应严重，反应动力学迟缓，高硫载量、低电解液用量下性能不足等等，使其难以满足实用化需求。

　　虽然多种碳基材料被用来抑制LiPS的溶解和穿梭问题，然而非极性碳和极性LiPS间的相互作用较弱，长时间循环过程中，电池库伦效率低，容量衰减严重。Mxene材料作为锂硫正极材料的宿主可显著改善穿梭效应的问题，然而其导电能力不足，多硫化物在其表面的催化转化能力也较差，使其难以具有优异的动力学行为。为此，设计具有导电性好、固硫能力强、催化活性高的 Mxene基硫正极材料来实现在实用化条件下的优异锂硫性能显得十分重要。近日，华南师范大学的王新副教授联合滑铁卢大学的陈忠伟院士开发了一种新型的MXene/CNT分级中空微球电催化剂，并通过拉伸应变效应调控了Mxene片层表面的电子结构，提升其 d 带电子中心，增强了对LiPS中间体的吸附力，改善了多硫化物的氧化还原反应进程，显著提升了硫正极的电化学性能。

　　研究出发点

　　该研究通过调节Ti3C2与表面氧化层之间的非均质界面失配产生拉伸应变，从而改变d带结构来改善其对多硫化物的表面吸附能力。密度泛函理论计算结果证明了拉伸应变的产生可提高LiPS的吸附及转化能力，也证实了利用应变调控来改善锂硫宿主材料的电催化效果的可行性。在施加拉伸应变后，O-TS-的Ti-Ti键长增加，原子间的相互作用减弱，使得d带中心上移。此外,O-TS-

　　的3d和2p轨道之间能带值的扩大使得碳原子很容易与其他原子结合,进一步削弱S-S键以促进其断键而转化。通过应力调控后，Mxene 的电子传输能力和LiPSs的催化转化能力都得以提升。因此，所设计的Mxene/CNT硫宿主表现出优异的LiPS的吸附和催化转化性能。