背景介绍
溶剂能够通过稳定反应中间体、改变反应路径或者提高溶解度来影响反应过程,从而提高反应速率和选择性。不同溶剂对反应速率的影响一般源于溶解度或传质的差异,但也可通过改变与活性位点的结合以及加快质子的转移来影响催化剂的表面化学状态,进而影响反应速率。
本文亮点
1.
本文研究了溶剂通过形成表面束缚的氧化还原中间体影响Pd纳米颗粒表面分子氢和氧的反应来调控氧还原反应,并改变Pd纳米颗粒的物相。
2.
动力学测量和从头算表明,甲醇和水通过促进质子-电子的转移反应来催化氧还原反应。
3.
固液界面上的溶剂分子在反应过程中原位生成氧化还原中间体,从而提高反应速率和选择性。