常规表征方法的活学活用:
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通过实验和DFT理论计算研究发现Cu2O
/ZnO具有独特的协同作用。ZnO的修饰可以调节催化剂表面Cu+的含量,而Cu+的增加会缩短催化剂的自活化响应时间。在自活化过程中,观察到了由强金属-载体相互作用(SMSI)诱导的ZnO封装的Cu纳米颗粒(Cu NPs)表面。包封不仅抑制了铜纳米颗粒的团聚,而且还形成了大量新的Cu2O / ZnO协同位点。
背景介绍
CuZn基催化剂因其高选择性和低温活性而被广泛研究。尽管如此,对于催化结构中Cu0/Cu+和ZnO的构效关系仍缺乏足够认知。
研究出发点
巧妙地通过H2-TPR对催化剂在Cu的价态进行了甄别和分析,并通过XRD的精修进行辅证晶格常数变化,配合XPS结果明确了ZnO添加引起的助剂效应。通过TG进行氧空位的辨别和分析配合EPR、XPS进行佐证ZnO迁移机理。通过HRTEM直观发现Cu2O/ZnO封装结构的存在,通过理论计算进行有力电子与能量分析。