Pub Date

　　:

　　2020-02-28

　　, DOI:

　　10.1126/science.aax3520

　　单位：

　　美国布鲁克海文国家实验室、加州大学、劳伦斯伯克利国家实验室

　　作者：

　　Wei Zhang, Dong-Hwa Seo, Tina Chen, Lijun Wu, Mehmet Topsakal, Yimei Zhu, Deyu Lu, Gerbrand Ceder, Feng Wang

　　文献链接：

　　Kinetic pathways of ionic transport in fast-charging lithium titanate（Science，2020，DOI:10.1126/science.aax3520）

　　关键词：

　　离子迁移

　　快充

　　钛酸锂

　　导读

　　快速充放电的电池中，锂通常与负极形成固溶体，因此唯一的限制因素是离子扩散。然而，对于钛酸锂（Li4Ti5O12）负极，锂离子与两相相互作用，且扩散速度较慢，但仍表现出高倍率性能。近年来，研究人员利用电子能量损失谱结合密度泛函理论计算来探测异常行为。他们发现在锂离子的起始和结束成分Li4Ti5O12和Li7Ti5O12之间形成了一个扩散界面，这就是锂离子快速迁移的原因。本研究开发了一种基于离子液体电解质（ILE）的电化学电池，用于在TEM内原位操作，其结构类似于真实电池，从而使Li-EELS能够在恒流充放电条件下探测Li在LTO中的占有和迁移。通过结合原位Li-EELS和第一性原理研究，确定了代表性的亚稳态Li4+xTi5O12构型，该构型由反应前沿扭曲的Li多面体组成，提供了独特的Li+离子迁移路径，其活化能远低于末端的活化能，并主导了LTO中Li+离子迁移的动力学。这一发现为寻找高倍率电极材料提供了新的机遇。