理解和控制开放量子系统中的退相干、实现长相干时间对量子信息处理是至关重要的。尽管目前单个系统上已经取得了巨大进展，单自旋的电子自旋共振（ESR）被证明具有纳米级别的分辨率，但要进一步理解许多复杂固态量子系统中的退相干需要将环境控制到原子级别，这可能要通过扫描探针显微镜的原子/分子表征和操作能力实现的。近期，扫描隧道显微镜中ESR的实现为这一目标提供了可能，其可以对相干振荡进行演示，并获得具有实际空间原子分辨率的核自旋。然而，该方法固有的基于电流的传感限制了相干时间。
成果掠影
基于以上研究背景，德国雷根斯堡大学Lisanne Sellies与Jascha Repp教授（共同通讯作者）等人展示了泵浦探针ESR-原子力显微镜（AFM）对并五苯分子非平衡三重态之间电子自旋跃迁的监测,跃迁光谱表现出亚纳米电子伏特的光谱分辨率。相关研究成果以“Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy”为题发表在最新一期Nature期刊上。
核心创新点
1、展示了单分子电子自旋共振ESR -AFM的原子级表征手段。
2、亚纳米电子伏特的光谱分辨率可对分子进行局部区分，电子自旋可以相干操纵几十μs。
数据概览
图1. 谐振驱动下的三线态衰变和ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature
（a）实验装置示意图。
（b）没有RF脉冲（红色）和有宽RF脉冲（黑色）下测得的T1状态的衰减。
（c, d）并五苯-h14的TX-TZ和TX-TY跃迁的ESR-AFM光谱。
图2. PTCDA和并五苯分子的ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature
（a）并五苯-d14和PTCDA在较宽频率范围内的ESR-AFM光谱。
（b）PTCDA分子在1,250 MHz频率附近的放大光谱，显示出不对称的线形。
（c）原子级分辨的两个PTCDA和一个并五苯分子的等高AFM图像。
图3. 质子化和全氘化五苯分子的拉比振荡和ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature
（a）驱动TX-TZ跃迁（f RF = 1,540.5 MHz）的拉比振荡显示相干自旋操纵。
（b）并五苯-d14（红色）的ESR-AFM光谱，比并五苯-h14（灰色）的共振窄得多。
（c）并五苯-d14的拉比振荡衰减时间较长，为16 ± 4 μs。
图4. 并五苯不同取向分子和不同同位素的ESR-AFM光谱和拉比振荡。© 2023 Springer Nature
（a）用CO功能化尖端测量的几个单独并五苯分子的AFM形貌图像。
（b）并五苯-h-d13同位素物分子（蓝色）显示出与两个单独并五苯分子-d14完全不同的ESR-AFM 光谱。
（c）两个分子TX-TZ和TX-TY跃迁的拉比振荡。
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