石油和煤炭等不可再生资源储量有限，因此迫切需要开发可再生替代能源。传统锂离子电池具有多种优点（例如具有高的能量密度），可以满足许多新兴的应用需求。然而，锂离子电池的常用的有机液体电解质会带来一些安全问题，例如易燃性和毒性，限制了它们在高标准应用领域（例如电动汽车）的商业化。用固体陶瓷代替液体电解质不仅可以解决安全问题，而且由于全固态电池 (ASSB) 中的紧凑组件，还可以进一步提高电池的能量密度。
传统的液体电解质电池及全固态锂离子电池工作原理示意图（图片来源于网络）
开发固态锂离子电池 (ASSB) 是解决液态电池的安全问题的一种很有前景的方法，但这一过程面临的界面问题，使 ASSB 无法提供长寿命的循环性能和可接受的电容量。为了解决这一问题，华南师范大学赵瑞瑞等提出了一种新型电解质配置，包括表面填充有塑料晶体的 3D 陶瓷框架，以有效增强界面锂的扩散。这一研究成果：Molecular reconfigurations enabling active liquid–solid interfaces for ultrafast Li diffusion kinetics in the 3D framework of a garnet solid-state electrolyte（超快 Li 扩散动力学的活性液-固界面在石榴石固态电解质的三维框架中的分子重组构建），发表在著名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上。
在本文中，首先将 LLZO 进行酸处理，使 LLZO 陶瓷片表面形成 3D 疏松结构，之后在该结构中灌注含锂盐的塑料晶体，形成界面改性层。该界面改性层不仅能够提供刚性骨架和柔软界面，与正极实现良好接触，而且 PCE 本身能够通过分子旋转实现快速锂离子扩散，从而极大的降低了全固态电池的界面阻抗。
制备的 Ga/Nb 共掺杂 Li6.35Ga0.15La3Zr1.8Nb0.2O12（以下称为 LLZO）陶瓷样品，室温下的总离子电导率为 2.98 x 10-4 S cm-1，与其他结果相比，该研究中所获得的LLZO离子电导率并不是十分突出。利用 Phenom ProX 扫描电镜观察，发现这可能是由于颗粒内部形成了比较松散的结构（图 S4）。
Figure S4. Cross-sectional SEM image of LLZO. The inset shows an optical image of the LLZO pellet.
制备的 LLZO 颗粒通过浓硝酸进行预处理， LLZO 的表面（图 S6）和截面（图 S7）观察到明显的孔隙。
浓硝酸预处理不同时间得到的 LLZO 的表面 SEM 图
随着浓硝酸预处理处理时间从 2.5 分钟延长到 20 分钟，LLZO 的腐蚀深度，如横截面图像中所观察到的，先增加后迅速减少。这种现象的一个可能解释是渗透的酸首先溶解了晶界，然后与松散的骨架发生反应。然而，由于 5 分钟处理的陶瓷表现出最深的 3D 表面，因此在所有剩余的实验中均采用 5 分钟作为酸处理时间，这种方法获得的 3D 骨架可以实现超快的锂扩散。
浓硝酸预处理不同时间得到的 LLZO 的截面 SEM 图
以该界面层结构所组装的 ASSB 具有极低的界面电阻，当使用 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM）正极时，初始放电容量为165.3 mAh g-1，在 100 个循环后容量保持率为 95%。此外，这些 NCM-ASSBs 在更高的电压范围内（2.8-4.5V）拥有比传统液态锂离子电池（LIBs）更好的循环性能。50 次循环后，3DLLZO-PCE 的容量保持率为 92%，而 LIBs 仅为 85%。此外，在更宽的 4.5-2.8 V 电位范围下，因为没有电解质侵蚀和过渡金属溶解，NCM/3DLLZO-PCE/Li 电池甚至表现出比液体电解质电池更好的电化学性能。该策略为构建高性能 ASSBs 提供了有用的指导，这对它们的进一步商业化具有重要意义。
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