文献速览 | 分子催化剂实现近100%选择性的酸性CO2电还原

文章题目：Molecular Catalyst with Near 100% Selectivity for CO2 Reduction in Acidic Electrolytes（分子催化剂实现近100%选择性的酸性CO2电还原）

第一作者：江占

通讯作者：梁永晔

通讯单位：南方科技大学

论文DOI：10.1002/aenm.202203603

关联仪器：GC9790Plus

发表期刊：Advanced Energy Materials(SCI I区 IF 29.698)

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202203603

研究背景

酸性介质中的电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)通过防止碳酸盐/碳酸氢盐的形成，有助于CO2的有效利用。然而，酸性介质对析氢反应(HER)更有利，导致高选择的CO2RR面临巨大挑战。

文章亮点

β-四甲氧基取代镍酞菁（NiPc-OMe）单分子分散在碳纳米管上的电催化剂(NiPc-OMe MDE)可以在酸性介质(pH 2至0.47)中高选择性地催化CO2RR，在宽电流密度范围内（50~400 mA cm-2）CO法拉第效率都能保持>98%。

关联仪器

内容概述

NiPc-OMe MDE在酸性下的CO2RR性能

通过将β-四甲氧基取代的镍酞菁(NiPc-OMe)分子锚定在碳纳米管(CNTs)上形成的分子分散电催化剂(MDE)在pH 2电解液中在20至400mA cm-2的宽电流密度范围内表现出FE(CO) >99%的优异选择性。

强酸电解液中的性能

即使在强酸性介质(pH ≤ 1)中，NiPc-OMe MDE仍能保持高选择性，在高电流密度下稳定工作。

钾离子的影响

电解液中的钾离子可以通过抑制H+的传输，从而在动力学方面抑制酸性下的析氢副反应，是实现酸性电催化CO2RR的关键。

催化位点的影响

催化活性位点的析氢反应与CO2RR的能垒差也是酸性高选择性CO2RR的关键：NiPc-OMe的能垒差显著高于CoPc-OMe，所以酸性下CO2RR选择性大幅优于CoPc-OMe。

与单原子催化剂对比

Ni单原子电催化剂在低电流密度时也可以高选择性的CO2，但是在获得大电流密度所需更负的电位时，其析氢明显。这说明NiPc-OMe MDE在大电流下的CO选择性也得益于其副反应位点少的特点。

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