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用户前沿丨杨培东 Nature-钙钛矿高熵半导体

天美公司分析仪器
2023.8.17
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作者 天美中国

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尽管高熵材料 high-entropy materials是一系列功能材料的极佳候选者，但其形成通常需要超过1,000°C高温合成程序，以及复杂加工技术，如热轧。解决高熵材料极端合成要求的途径之一，应该包括设计具有离子键网络和低内聚能的晶体结构。
今日，美国 加利福尼亚大学伯克利分校 (University of California, Berkeley) Maria C. Folgueras, Yuxin Jiang，Jianbo Jin & 杨培东Peidong Yang，在Nature上发文，报道开发了一种新型金属卤化物钙钛矿高熵半导体high-entropy semiconductor，HES单晶的室温溶液20°C和低温溶液80°C合成方法
因为金属卤化物钙钛矿的软离子晶格性质，这些高熵半导体HES单晶设计在立方Cs2MCl6（M=Zr4+, Sn4+, Te4+, Hf4+, Re4+, Os4+, Ir4+ 或 Pt4+）空位有序的双钙钛矿结构上，该双钙钛矿结构来自稳定络合物在多元素墨水中的自组装，即在强盐酸中充分混合的游离Cs+ 阳离子和五或六个不同[MCl6]2–阴离子八面体分子。
所得到的单相单晶跨越五和六个元素的两个高熵半导体HES族，以接近等摩尔比例作为无规合金near-equimolar ratios占据M位，并保持整体Cs2MCl6晶体结构和化学计量。在高熵5-和6-元素Cs2MCl6单晶中，各种[MCl6]2-八面体分子轨道的无序结合产生了复杂的振动和电子结构，在5或6个不同孤立八面体分子的受限激子态之间，具有能量转移相互作用。
9ca176ecd601ffd2a2e18b55fc1aa251.jpgHigh-entropy halide perovskite single crystals stabilized by mild chemistry. 
基于温和化学，稳定高熵化卤化物钙钛矿单晶

69a6cf44c5b78b8eabc3ba1c08cb6b6d.jpg图1:高熵五和六元Cs2MX6单晶的合成设计。

493f205ec8b0bd3b81bbbcd539d1d284.jpg图2:五和六元高熵钙钛矿单晶的相鉴定。

635a7f4cc364703008e0830667a0a334.jpg图3:高熵钙钛矿单晶的元素分析，以确认在M位点上结合了五或六种元素。

49787a5fc384b510e06dff7d12287f0f.jpg图4:在高熵钙钛矿单晶中，M位金属中心绝对构型的高分辨结构测定。

5f0b09143a78fc6d1c24768bc4048827.jpg图5:确认五或六个不同[MCl6]2-八面体复合物的无序性质贯穿单相高熵钙钛矿系统，没有微结构晶粒形成。

f348942a93f0154cc0be067338bfc8a2.jpg图6:高熵钙钛矿单晶的光电行为。

文献链接
Folgueras, M.C., Jiang, Y., Jin, J. et al. High-entropy halide perovskite single crystals stabilized by mild chemistry. Nature (2023). 
https://doi.org/10.1038/s41586-023-06396-8
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06396-8
本文译自Nature。
来源：今日新材料
声明：仅代表译者个人观点，小编水平有限，如有不当之处，请在下方留言指正！

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