二硫化钼作为层状过渡金属硫化物的典型代表，具有非常丰富的晶体结构，包括2H、3R、1T、1T’和1T’’’等。在这几种不同相中，2H MoS2的制备较为简单，在电催化、光电探测、储能、超导等领域都取得了非常多的研究成果。然而近几年来，理论学家通过计算预测了亚稳相1T’和1T’’’ MoS2具有非常奇特的物理特性，如：量子自旋霍尔效应和二维铁电性。相关奇特的物理性质促使该类亚稳相二硫化钼成为目前的研究热点。但是该类亚稳相二硫化钼晶体结构处于热力学不稳定状态，在高温下会转变为2H MoS2，使得该类材料的物理化学性质尚未得到研究。因此，亚稳相二硫化钼的制备与结构解析具有重要的科学意义。
(a)(b)(c)(d)分别为1T’’’, 1T’, 1T, 1H二硫化钼的结构示意图
近日，中国科学院上海硅酸盐研究所光电转换材料与器件研究课题组与北京大学、上海交通大学、华中科技大学合作，采用拓扑化学法制备出1T’’’ MoS2晶体并首次解析出其晶体结构。鉴于1T’’’ MoS2具有非对称中心的结构，合作团队进而研究了其非线性光学效应。采用不同波长的激光对单片1T’’’ MoS2晶体进行二次谐波响应测试，发现其在波长为850nm的激发光下具有最强的响应强度。在此基础上，合作团队测试了偏振二次谐波响应，测试得到的图像呈六角花瓣状，与其本征晶体结构中的三次对称轴相对应。相关研究成果以“Structural Determination and Nonlinear Optical Properties of New 1T’’’-Type MoS2 Compound”为题发表于国际著名期刊J. Am. Chem. Soc.2019 (DOI: 10.1021/jacs.8b12133)该研究成果为亚稳相二维材料体系的研究提供了研究基础与新的思路。
上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院和上海市科委等项目的资助。
(a)不同波长激光下的二次谐波强度，(b)不同强度下的二次谐波响应强度，(c)不同功率和响应强度关系，(d)偏振二次非线性谐波测试。
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