自从Dunnoyer 第一次发现离子在真空中沿直线运动已经有100年的历史，自此以后，分子束的应用在二十世纪持续到二十一世纪，它为重大技术进步和基础研究奠定了基础，分子束用于溅射源是其中应用之一。
尽管在是十九世纪中叶溅射的现象已经观察到，直到十九世纪四十年代，随着真空技术的进步，Herzog和Viehbock 才在实验中第一次表明二次离子的溅射。接着Laegreid和Wehner的实验表明，在溅射中产生的离子可以用于产生二次离子。随后，在十九世纪六十年代，其他研究者如Nelson 和Sigmund 研究了溅射的机理，让理解这种现象更加直观。
尽管TOF分析器出现的比较早，但是由于技术上的难题，直到1982年它才被用于 SIMS仪器设计上。早期将TOF用于表面分析质谱仪器设计的工作是由Mueller和Krishnaswamy两位科学家。他们将Oetjen和Poschenrieder发明的能量聚焦TOF 分析器安装到一台原子探针仪上。已故德国科学家Benninghoven及其研究团队第一个将这种设计用于SIMS仪器，并且现在市场上商品化的仪器都是由该团队设计。他们最早使用磁场偏转质量分析器和四级杆质量分析器做S-SIMS的研究。1976年开始了TOF-SIMS的研制工作。于1979年制造了一台TOF-SIMS，称之为TOF-SIMSI.随后他们又将TOF-SIMSI上的Poschenrieder质量分析器转换为反射型分析器，提高了质量分辨率，并制备了反射型的TOF-SIMSII。1985年Benninghoven研究团队又将激光-SNMS装置整合到TOF-SIMS仪器中。可以说，基于Prof. Beninghoven教授（明斯特大学原物理系主任，国际二次离子质谱协会主席）的理念，明斯特大学研制出世界上第一套TOF-SIMS系统，一直到发展现在的第五代TOF-SIMS。
到现在，二次离子质谱系统已经完全跳出最初的静态二次离子质谱的概念，引入第二束专门剥离的离子束，从而可以实现空间范围的三维分析。最新的分析源出现了Bi源，可以完全取代原来的Ga源和金源。该分析源对无机物和有机大分子等的分析都可以胜任，并且不损失系统的空间分辨率的前提下大大提高其质量分辨率。2012年，出现了第二代Bi源，分析器方面新研制了EDR功能，对系统结果校正和定量分析有较大帮助，并推出了可以用于有机大分子和生物分析的Gas Cluster Source。而分析源的升级是发展最快的: Ga, Au, Xe, SF5, C60，O，Cs, 一直到现在广泛应用的Bi和GCS（Gas Cluster Source）。
在TOF-SIMS仪器不断发展的同时期，其他类型的SIMS仪器的性能都不断被提高。然而，在取得很高质量分辨率后，TOF-SIMS还是成为商业化二次离子质谱的主流。这主要是因为TOF-SIMS一个一次离子脉冲就可以得到质量范围的全谱、离子利用率高、质量分辨率高、灵敏度好，另外，从原理上来说，通过 控制脉冲的重读频率，TOF-SIMS的检测质量范围可不受限制。
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