近日,中科院大连化学物理研究所杨学明院士领导的科研团队在表面光化学反应动力学研究工作中取得新进展,研究成果Molecular Hydrogen Formation from Photocatalysis of Methanol on Anatase-TiO2(101)(《甲醇在Anatase-TiO2(101)表面光催化产氢》)发表在最新一期的《美国化学会志》上(通讯作者:杨学明,郭庆)。
甲醇能够提高二氧化钛光催化分解水的产氢效率,同时甲醇本身也能光催化产氢。目前普遍认为anatase表面的光催化产氢效率要高于rutile表面,但是产氢反应的机理仍不是十分清晰。如果能从分子水平上理解二氧化钛不同表面的产氢机理,能为发展高效催化剂提供新的思路。
杨学明带领的表面光化学反应动力学小组利用自行研制的基于高灵敏度质谱的表面光化学装置,系统地研究了单分子层甲醇覆盖的Rutile-TiO2(110)表面在紫外光照射后的反应动力学过程。早期结果(J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (32), 13366–13373,J. Am. Chem. Soc., 2013, 135 (28), 10206–10209)表明甲醇在rutile-TiO2(110)表面光照解离生成甲醛的过程中,生成的大量氢原子都转移到临近的桥氧原子上。在表面升温时,绝大部分氢原子会夺取桥氧原子生成水(H2O)脱附,进而产生表面氧空位。只有大约7%的氢原子
该成果在二氧化钛光催化产氢研究中具有重要意义。通过对甲醇在不同表面产氢机理的深入理解,能为设计和发展高效催化剂提供新的线索。
以上研究得到了国家自然科学基金委和中科院相关项目的资助。
大连化物所二氧化钛表面光催化产氢工作取得新进展