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武汉大学定明月最新Science!

2021.2.05
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编辑杰

我是编辑杰

  

  研究背景

  通过费托合成将合成气(CO+H2)转化为烯烃(FTS),是从生物质、天然气等非石油原料出发制备化学品的重要途径,具有重要的工业应用价值。近年来,该领域屡屡获得突破,使合成气转化成为催化领域非常重要且活跃的研究方向。对于合成气制烯烃而言,一个非常重要的挑战在于:~50%的CO会转化为C1副产物(CO2和CH4),使得整个反应的碳原子的利用率太低,难以满足原子经济性要求,同时也增加了分离成本。

  那么,为什么会有C1副产物生成呢?1.

  合成气制烯烃过程中会产生水,在高温下,水和CO共存不可避免地让CO转化为CO2(水汽变化WGS反应);

  2.

  铁基FTS催化剂在合成气制烯烃过程中通常会产生大量CH4.

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  本文亮点

  针对以上问题,武汉大学定明月教授团队设计了一种疏水的FeMn@Si核壳结构催化剂,有效地阻止了合成气制烯烃过程中CO2和CH4副产物的生成。1)该催化剂以Mn掺杂的Fe纳米颗粒为活性组分,通过在其外面包覆一层疏水的无定形二氧化硅,使得碳化铁活性中心免受反应中生成的水的氧化,并缩短了水在催化剂表面的停留时间,从而抑制了与水有关的副反应(WGS)。2)Mn和Fe之间的电子相互作用提高了烯烃的收率,抑制了甲烷的生成。3)这种多功能催化剂将CO2和CH4的总选择性抑制在22.5%以下,并且在56.1%的CO转化率下烯烃单程收率高达36.6%。

  相关工作发表在最新一期Science上,University of Groningen Nijenborgh的Jingxiu Xie对本工作进行了评述(DOI: 10.1126/science.abg1750)。


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