CeO2-V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂氧化Hg0的试验研究

汞(Hg0)是一种易挥发的全球性污染物,它可以通过大气和水在全球范围内进行扩散,经食物链传递而在高等生物体内富集。选择性催化还原(SCR)是目前应用最广泛和最为有效的烟气脱硝技术。有研究表明经过改性的SCR催化剂在脱除NOx的同时,可以将难溶于水的Hg0氧化成易溶于水的Hg2+,后在脱硫装置中协同脱除。其中又以铈元素的改性效果最好,备受人们的关注。本文在现有研究的基础上,探索商用V2O5-CeO2-WO3/TiO2催化剂的配方和生产工艺,结合表征设备对制得催化剂的结构和组分进行分析,最后在汞氧化效率实验台上测试催化剂的汞氧效率。论文完成的工作如下:(1)在商用V2O5-WO3/TiO2催化剂配方的基础上,提出CeO2-V2O5-WO3/TiO2催化剂的配方;通过调节泥料的pH、含水率、粘结剂量、干燥时间和煅烧温度等参数,探索出CeO2-V2O5-WO3/TiO2催化剂的制备工艺;针对试制过程中出现的问题,对催化剂的配方进行优化。分别用Ce(NO3)3法和CeO2法,制备了多组不同铈含量的CeO2-V2O5-WO3/TiO2催化剂。(2)利用BET,XRD,ESEM,XRF等设备分析催化剂的比表面积,结晶度,微观形貌,元素种类及含量等信息。(3)在模拟烟气条件下测试了多组催化剂的汞氧化效率,分别研究了活性物质含量、模拟烟气空速和反应温度等对催化汞氧化效率的影响。(4)分析了烟气组分对催化剂活性的影响。论文的主要结论如下:(1)在一定范围内,钒元素和铈元素含量的提高有助于提高催化剂的汞氧化效率。在相同铈含量的条件下,Ce(NO3)3法制备的催化剂的汞氧化效率高于CeO2法。在烟气组分为96%N2和4%O2,空速为80000h-1的条件下,Ce(NO3)3法制备的TiWV0.8Ce6催化剂在250℃时效率最高,为92.13%,在300℃时仍有76.49%的汞氧化率。(2)CeO2法制备的催化剂的比表面积小于Ce(NO3)3法制备的催化剂;Ce(NO3)3法和CeO2法制备的两组催中的元素组成和含量相差不大,与设计值相符合;两组催化剂中的TiO2都主要以锐钛矿的形式存在,但Ce(NO3)3法催化剂中的铈以分散态的形式存在,而CeO2法催化剂中的铈以结晶态的形式存在;ESEM分析表明催化剂的微观形貌良好,未发生明显的烧结现象。(3)HCl和O2对催化剂的汞氧化效率具有促进作用;在含有O2的条件下,低浓度的SO2对汞的氧化具有促进作用,高浓度的SO2具有抑制作用;NH3对催化剂的汞氧化效率具有抑制作用;NO对催化剂的汞氧化效率影响不明显。(4)综合考虑催化剂的比表面积、汞氧化效率、制作工艺和机械强度等因素,Ce(NO3)3法TiWV0.8Ce6催化剂的配方为本研究的最优配方。在全烟气组分,温度为300℃,空速为20000h-1的条件下,TiWV0.8Ce6催化剂在经过12h反应后仍具有80%以上的汞氧化率。